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        研究生科研創新基金2019年成果簡介之三

        日期:2019-06-20作者:點擊:

        我校化學學院2016級博士研究生譚光映在《Angew. Chem. Int. Ed.》(IF = 12.102)上發表題為“Syngas-Free Highly Regioselective Rhodium-Catalyzed Transfer Hydroformylation of Alkynes toα,β-Unsaturated Aldehydes”的研究論文,我校化學學院游勁松教授為該論文的通訊作者。

        α,β-不飽和醛是有機合成領域一類非常重要的合成中間體,常被用于各種合成農藥、醫藥、生物活性分子和精細化學品。在諸多合成α,β-不飽和醛的方法中,炔烴的氫甲酰化反應被認為是構筑此類化合物最為快捷高效的合成策略之一,受到了合成化學家們的廣泛關注。在過去的幾十年里,一系列基于炔烴氫甲酰化反應合成α,β-不飽和醛的催化體系被相繼報道,其中,Buchwald、Hidai、Alper、Beller、Breit、Zhang等人進行了先驅性的探索。這些方法均涉及炔烴與CO、H2一同反應生成醛類化合物。盡管這一領域取得了豐碩的成果,但兩個重要因素嚴重限制了氫甲酰化反應的進一步應用:首先,盡管合成氣(CO:H2= 1:1)廉價易得,但其毒性較大,易燃易爆,而且反應過程需要較高壓的合成氣,因此需要特制設備處理高壓合成氣;另外,相比于烯烴的氫甲酰化反應,炔烴的氫甲酰化反應更具挑戰性,主要因為反應的區域選擇性難以控制,以及反應副產物難以被抑制。鑒于氫甲酰化反應在學術研究和工業應用領域的重要作用,發展一種選擇性可控且無需使用合成氣的氫甲酰化反應具有重要意義。基于此,該課題組設計了一個銠催化體系用于實現簡單烷基醛與炔烴之間的轉移氫甲酰化反應。該反應利用廉價易得的正丁醛作為氫甲酰基供體,因此無需使用合成氣作為氫甲酰基的來源。此外,該催化反應具有操作簡便、條件溫和、成本低廉、選擇性好等優點,是一條合成α,β-不飽和醛的高效策略,具有較大的工業應用潛力。

        該項目獲得“四川大學研究生科研創新基金”資助支持,譚光映為項目負責人。

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